Fue presentado como nuevo Capitán de la 3ª División, en la saga de relleno, algo después de que Ichimaru traicionara, junto a Aizen y Tousen, al Gotei 13.

Amagai tiene un aspecto algo descuidado, sobretodo por su pelo desordenado y la barba de pocos días que tiene. Es alto y musculado y con el pelo de color azulado. Al contrario que su predecesor, lleva el haori de Capitán con las mangas largas. Viste el uniforme estándar de Shinigami, aparte de la vaina que lleva para su espada extra, y el papel extraño que guarda en el pliegue de su uniforme.

Shūsuke parece ser un hombre agradable y amigable, al contrario que Gin. Decidido, carismático y ético, Amagai pronto se convierte en un líder competente y se gana el respeto de sus subordinados, sobretodo de Kira, a pesar que éste desconfiaba un poco del Capitán al principio.

Hemos visto a Amagai siendo incapaz de mantener la sobriedad cuando bebe, colapsando después de comer pepinillos con sabor a sake y actuando irracionalmente después de ole el aroma del sake en el aire. A pesar de que, en un principio, fue despreciado por los miembros de su División, los métodos y ética del Capitán Amagai, hicieron que se ganaran su respeto.

Vemos una cara bien distinta de Amagai cuando mata, sin piedad, a Kumoi, decidido a seguir con su plan malévolo. En esta ocasión, vemos como ha manipulado todos los eventos tras el clan Kasumiōji, sin tener en cuenta las vidas de las personas involucradas en ésto, y nos muestra su deseo y determinación para matar a Yamamoto, ya que se pensaba que había sido el asesino de su padre. También tenía la intención de matar a Ririchiyo, por haber nacido en el clan responsable de la creación de las Bakkōtō.

Cuando se descubre la verdadera cara de Amagai, también vemos que tiene el hábito de burlarse de sus enemigos y que toma una actitud bastante arrogante, llegándose a creer que, con su Bankai y su Bakkōtō, es invencible.

Igualmente, pese a su actitud cruel, Amagai está dispuesto a dejar con vida a todos los que no son responsables de la muerte de su padre. Por ejemplo, a Ichigo le dice que le hubiera dejar ir, si no se hubiera metido en su conflicto con Yamamoto. También dice que Ichigo, un humano, no tiene la necesidad de perder su vida por un asunto de la Sociedad de Almas. Sin embargo, desde el momento en el que Ichigo está decidido a proteger a Rurichiyo y Yamamoto, Amagai siente la necesidad de matarlo para poder vengarse de éstos dos.

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